Vincent acreditava muito no significado emocional das cores: escrevendo sobre a pintura Café noturno (1888): "Tentei expressar por meio do vermelho e do verde as terríveis paixões da humanidade. Há, em toda parte, choque e contraste dos vermelhos e verdes mais díspares nas figuras dos desordeiros adormecidos, na sala vazia, lúgubre, violeta e azul".⁴ Mas, também nos primeiros trabalhos de Vincent, a cor tinha um significado simbólico, como nos retratos de agricultores: "Pintei-os da cor de uma batata (obviamente ainda com casca) coberta de terra. Ao fazer isso, percebo que já se disse o mesmo dos agricultores pintados por Millet: †que parecem ter sido pintados com a terra em que plantamË".⁵ Em 1885, van Gogh até teve aulas de piano a fim de aprender as nuances da escala cromática e comparar as notas do piano com as cores.

Vincent reconhecia o problema de casar as cores de seus temas com os pigmentos de que dispunha: "Não deveria eu supor que um pintor devesse partir das cores de sua paleta, do que das cores da natureza?"⁶ A leitura da Grammaire des arts du dessin [Gramática das artes do desenho] (1867), de Blanc, e o contato com o impressionismo em Paris, em 1886, estimularam-no a reorganizar sua composição cromática. O princípio da complementaridade considera como aliadas vitoriosas as cores quando justapostas em estado puro, mas inimigas mortais quando misturadas. Os primeiros sinais dessas idéias aparecem em Hortas em Montmartre (1887).

O uso que Vincent fez da cor também foi profundamente influenciado pelas xilogravuras japonesas Ukyie-o: as composições e superfícies monocromáticas que realçam essa qualidade bidimensional são discerníveis em sua obra. Vincent idealizou o espírito comunitário japonês e muitas vezes definiu a própria estada em Arles como a situação que mais o aproximava do Japão. Aí ele também tentou realizar sua utopia a respeito de uma colônia de artistas. Em Arles, Vincent usou cores intensas, altamente expressivas, que refletiam sua fé em "um mundo novo, confiante numa ressurreição grandiosa da arte".⁷ No entanto, depois do fracasso de sua colaboração com Gauguin, seu otimismo desvaneceu-se: "Embora ao longe eu perceba uma forma nova de pintura, não sou capaz de realizá-la".⁸